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Matériaux

JulioLaurence Athouël, Thierry Brousse, Olivier Crosnier, Camille Douard

Les matériaux d’électrode pour les supercondensateurs et les systèmes hybrides sont au cœur des performances de ces dispositifs. Nos travaux de recherche se focalisent sur la synthèse de nouveaux matériaux tels que des oxydes multicationiques, la modification de carbones, etc…. L’objectif principal réside dans la détermination des relations entre structure cristalline, microstructure et propriétés électrochimiques. La compréhension des phénomènes de stockage des charges est un axe de recherche majeur qui fait appel à des techniques avancées de caractérisation. La fonctionnalisation de carbones et d’hydroxydes double lamellaires par des molécules électroactives est également une voie poursuivie pour augmenter significativement les capacités des électrodes. Les matériaux d’électrode les plus pertinents sont intégrés dans des dispositifs ou des microdispositifs, en milieux aqueux, organiques, ionogels, afin d’en évaluer les performances électrochimiques.

Mots-clés : Oxydes multicationiques, Hydroxydes doubles lamellaires, Fonctionnalisation de surface, Synthèse par chimie douce, Nanomatériaux

Collaborations : RS2E, ICCF, ICGM, CIRIMAT, IMN-ST2E, IMN-PMN, MOLTECH, UQAM, BAR ILAN UNIVERSITY, FSI (JENA), Yamaguchi University, TUAT, UNL, PUT, University of St Andrews, UCLA, EDF, SOLVAY, PRINCE INTERNATIONAL

 

Oxydes

Les travaux de l'équipe se focalisent sur la recherche de nouveaux oxydes multicationiques à densité élevée dont les capacités volumiques peuvent dépasser celles des carbones activés utilisés actuellement dans les dispositifs commerciaux. Les propriétés recherchées concernent le stockage pseudocapacitif des charges, i.e. réactions redox rapides de surface. Afin d’exacerber les phénomènes électrochimiques de surface, les conditions de synthèse à basse température par chimie douce (solvothermale, précipitation, micro-ondes,…) sont particulièrement étudiées. De même, l'influence de la cristallochimie à travers la structure cristalline, la nature et le rôle des différents cations, sur les propriétés électrochimiques est un point essentiel étudié dans l’équipe. Après les premiers résultats sur les oxydes FeWO4 et (Ba,Sr)(Co,Fe)O3-delta, d’autres édifices multicationiques présentent des propriétés électrochimiques adaptées à leur utilisation comme matériaux d’électrode en milieu aqueux.

oxyde500

Préparation, structure et cliché MET de FeWO4

Thèses :

- Etienne Eustache  « Microsystèmes de stockage d'énergie sur substrat 3D » (2012-2015)
- Nicolas Goubard-Bretesché « Nouveaux oxydes pseudocapacitifs pour supercondensateurs aqueux à forte densité d’énergie volumique » (2013-2016)
- Pierre Lannelongue « Oxydes polycationiques pour supercondensateurs à haute densité d'énergie volumique » (2015-2018)
- Julio César Espinosa Angeles « Nouveaux matériaux à haute capacité volumétrique pour les condensateurs électrochimiques à électrolytes aqueux » (2018-2021)

Post-docs/CDD : Gaëtan Buvat (2015-2016)

Expertises Electrocatalyse, Chimie du solide, Cristallographie

Projets : ANR IVEDS (2015-2020)

Collaborations : ICGM, CIRIMAT, TUAT (Japon), Yamaguchi University (Japon), FSU Jena (Allemagne)

Références :

 •    Unveiling Pseudocapacitive Charge Storage Behavior in FeWO4 Electrode Material by Operando X-Ray Absorption Spectroscopy.
Nicolas Goubard-Bretesché, Olivier Crosnier, Camille Douard, Antonella Iadecola, Richard Retoux, Christophe Payen, Marie-Liesse Doublet, Kazuaki Kisu, Etsuro Iwama, Katsuhiko Naoi, Frederic Favier and Thierry Brousse.
Small 2020, 16, 2002855
•    Cobalt-substituted iron-based wolframite synthesized via polyol route for efficient oxygen evolution reaction.
Masaharu Nakayama, Airi Takeda, Heishi Maruyama, Vijay Kumbhar and Olivier Crosnier.
Electrochem. Commun. 2020, 120, 106834
•    Charge storage mechanism of alpha-MnO2 in protic and aprotic ionic liquid electrolytes.
S. Lindberg, S. Jeschke, P. Jankowski, M. Abdelhamid, T. Brousse, J. Le Bideau, P. Johansson and A. Matic.
J. Power Sources 2020, 460, 228111
•    Electrochemical study of asymmetric aqueous supercapacitors based on high density oxides: C/Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-delta and FeWO4/Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-delta.
Pierre Lannelongue, Steven Le Vot, Olivier Fontaine, Thierry Brousse and Frédéric Favier.
Electrochim. Acta 2019, 326, UNSP 134886
•    Stable high-voltage aqueous pseudocapacitive energy storage device with slow self-discharge.
Hemesh Avireddy, Bryan W. Byles, David Pinto, Jose Miguel Delgado Galindo, Jordi Jacas Biendicho, Xuehang Wan, Cristina Flox, Olivier Crosnier, Thierry Brousse, Ekaterina Pomerantseva, Joan Ramon Morante and Yury Gogotsi.
Nano Energy 2019, 64, UNSP 103961
•    Polycationic oxides as potential electrode materials for aqueous-based electrochemical capacitors.
Olivier Crosnier, Nicolas Goubard-Bretesché, Gaëtan Buvat, Laurence Athouël, Camille Douard, Pierre Lannelongue, Frédéric Favier and Thierry Brousse.
Current Opinion in Electrochemistry 2018, 9, 87-94
•    Ni(OH)2 and NiO Based Composites: Battery Type Electrode Materials for Hybrid Supercapacitor Devices.
Anne-Lise Brisse, Philippe Stevens, Gwenaelle Toussaint, Olivier Crosnier and Thierry Brousse.
Materials 2018, 11, 1178
•    Investigation of Ba0.5Sr0.5CoxFe1-xO3-delta as a pseudocapacitive electrode material with high volumetric capacitance.
Pierre Lannelongue, Steven Le Vot, Olivier Fontaine, Moulay-Tahar Sougrati, Olivier Crosnier, Thierry Brousse and Frédéric Favier.
Electrochim. Acta 2018, 271, 677-684
•    Performance and limitations of Cu2O:Graphene composite electrode materials for aqueous hybrid electrochemical capacitors.
Anne-Lise Brisse, Philippe Stevens, Gwenaelle Toussaint, Olivier Crosnier and Thierry Brousse.
Electrochim. Acta 2018, 279, 161-167
•    MnPO4 center dot H2O as Electrode Material for Electrochemical Capacitors.
Jorge Alexis Zuniga Martinez, Raul Lucio Porto, Ivan Eleazar Moreno Cortez, Thierry Brousse, Josue Amilcar Aguilar Martinez and Luis Alberto Lopez Pavon.
J. Electrochem. Soc. 2018, 165, A2349-A2356
•    Aqueous energy-storage cells based on activated carbon and LiMn2O4 electrodes.
Ortal Hanna, Shalom Luski, Thierry Brousse and Doron Aurbach.
J. Power Sources 2017, 354, 148-156
•    New generation of hybrid carbon/Ni(OH)2 electrochemical capacitor using functionalized carbon electrode.
Annaïg Le Comte, Thierry Brousse and Daniel Bélanger.
J. Power Sources 2016, 326, 702-710
•    Electrochemical study of aqueous asymmetric FeWO4/MnO2 supercapacitor.
Nicolas Goubard-Bretesché, Olivier Crosnier, Gaëtan Buvat, Frédéric Favier and Thierry Brousse.
J. Power Sources 2016, 326, 695-701
•    Electrochemical Performance of Carbon/MnO2 Nanocomposites Prepared via Molecular Bridging as Supercapacitor Electrode Materials.
C. Ramirez-Castro, O. Crosnier, L. Athouël, R. Retoux, D. Bélanger and T. Brousse.
J. Electrochem. Soc. 2015, 162, A5179-A5184
•    Electrochemical Capacitors: Fundamentals to Applications.
Jeffrey W. Long, Thierry Brousse and Daniel Bélanger.
J. Electrochem. Soc. 2015, 162, Y3-Y3
•    To Be or Not To Be Pseudocapacitive?
Thierry Brousse, Daniel Bélanger and Jeffrey W. Long.
J. Electrochem. Soc. 2015, 162, A5185-A5189
•    MnO2 as ink material for the fabrication of supercapacitor electrodes.
Laura Coustan, Annaïg Le Comte, Thierry Brousse and Frédéric Favier.
Electrochim. Acta 2015, 152, 520-529
•    Nanocrystalline FeWO4 as a pseudocapacitive electrode material for high volumetric energy density supercapacitors operated in an aqueous electrolyte.
Nicolas Goubard-Bretesché, Olivier Crosnier, Christophe Payen, Frédéric Favier and Thierry Brousse.
Electrochem. Commun. 2015, 57, 61-64
•    MnO2 Thin Films on 3D Scaffold: Microsupercapacitor Electrodes Competing with "Bulk" Carbon Electrodes.
Etienne Eustache, Camille Douard, Richard Retoux, Christophe Lethien and Thierry Brousse.
Adv. Energy Mater. 2015, 5, 1500680
•    Improving the Volumetric Energy Density of Supercapacitors.
Nicolas Goubard-Bretesché, Olivier Crosnier, Frédéric Favier and Thierry Brousse.
Electrochim. Acta 2016, 206, 458-463

 

Hydroxydes Doubles Lamellaires

L’augmentation des moyens de production intermittent raccordés sur le réseau électrique lui demande plus de flexibilité et nécessite d’installer des « tampons » sous forme de stockage électrique. A travers le projet ANR LaDHY (Layered Double Hydroxides for advanced energy storage devices) nous proposons de développer un moyen de stockage innovant, possédant suffisamment d’énergie pour assurer un stockage pertinent et capable de fournir ou d'absorber des pics de puissance. Ce dispositif comportera des électrodes dotées d’espèces redox piégées dans une matrice hôte lamellaire. Les matrices choisies appartiennent à la famille des Hydroxydes Lamellaires, doubles (HDL) et simples (LSH). Nos travaux préliminaires montrent la faisabilité de tels matériaux d’électrodes hybrides.
Pour ce projet, les matériaux sélectionnés, les voies de synthèse par chimie douce, et le choix d’électrolytes aqueux font du dispositif envisagé une solution attractive, propre et durable, adaptée au stockage décentralisé d’électricité à grande échelle. Le projet LaDHy associe deux laboratoires académiques, ICCF et IMN, spécialisés respectivement dans la synthèse à façon de nouveaux HDL et LSH et dans la formulation et la caractérisation de nouveaux matériaux d'électrodes pour le stockage d’énergie, avec un industriel leader mondial du domaine de la production, du transport et de l'utilisation de l'électricité, EDF.

 HDL 500

Exemple de molécules électroactives intercalées dans une structure HDL et CVs de différentes électrodes préparées sur ce schéma

Thèses :

- Julien Sarmet « Hydroxydes Lamellaires doubles (HDL) et simples (LSH) comme matrice d’électrodes de systèmes hybrides»  (2021-2024) sous la direction de Christine Taviot-Guého et Fabrice Leroux «

Projets : ANR LaDHy (2020-2024)

Collaborations : ICCF, EDF

Références :

•    Grafting of Quinones on Carbons as Active Electrode Materials in Electrochemical Capacitors.
Thierry Brousse, Charles Cougnon and Daniel Bélanger.
Journal of the Brazilian Chemical Society 2018, 29, 989-997
•    Tailoring Hybrid Layered Double Hydroxides for the Development of Innovative Applications
Christine Taviot-Guého, Vanessa Prévot, Claude Forano, Guillaume Renaudin, Christine Mousty, and Fabrice Leroux
Adv. Funct. Mater. 2017, 1703868

 

Fonctionnalisation de Carbones

La fonctionnalisation de matériaux carbonés par différentes molécules (dérivées des diazonium, pyrene, etc…) est une voie de recherche qui permet de conserver les avantages intrinsèques d'une électrode à base de carbone (grande durée de vie, forte densité de puissance), tout en lui procurant une nouvelle propriété (conduction ionique accrue, hydrophilicité pour le milieu aqueux) ou une augmentation importante de sa capacité. Il est en effet possible d'augmenter la quantité d'énergie stockée dans les supercondensateurs à base de carbone en milieu aqueux ou organique par des molécules électroactives greffées à leur surface. La variété de carbone utilisée, la méthode de fonctionnalisation et la nature des molécules électroactives conditionnent le comportement électrochimique de ce type d’électrode. De façon complémentaire, ces stratégies peuvent s’appliquer pour designer des empilements de graphène « à façon » utilisable comme électrodes négatives ou positives dans des batteries duales.

FoncC 500

a) Assemblage de feuillets de graphène par greffage moléculaire et b) capacité de carbones modifiés ou non par greffage de quinones

Post-docs/CDD : Bihag Anothumakkool (2014-2017)

Projets : ANR SUGGEST (2015-2020), ANR ICROSS (2014-1017)

Collaborations : Joël Gaubicher (IMN-ST2E), MOLTECH ANJOU, BAR ILAN University, CEA-INAC

Références :

•    Aqueous Energy Storage Device Based on LiMn2O4 (Spinel) Positive Electrode and Anthraquinone-Modified Carbon-Negative Electrode.
Ortal Hanna, David Malka, Shalom Luski, Thierry Brousse and Doron Aurbach.
Energy Technology 2019, UNSP 1900589
•    Catechol-Modified Carbon Cloth as Hybrid Electrode for Energy Storage Devices.
David Malka, Sapir Giladi, Ortal Hanna, Michal Weitman, Reut Cohen, Yuval Elias, Ran Attias, Thierry Brousse, Aryeh A. Frimer and Doron Aurbach.
J. Electrochem. Soc. 2019, 166, A1147-A1153
•    Sparsely Pillared Graphene Materials for High-Performance Supercapacitors: Improving Ion Transport and Storage Capacity.
Harish Banda, Sandy Perie, Barbara Daffos, Pierre-Louis Taberna, Lionel Dubois, Olivier Crosnier, Patrice Simon, Daniel Lee, Gaël De Paepe and Florence Duclairoir.
ACS Nano 2019, 13, 1443-1453
•    Investigation of ion transport in chemically tuned pillared graphene materials through electrochemical impedance analysis.
Harish Banda, Sandy Perie, Barbara Daffos, Lionel Dubois, Olivier Crosnier, Patrice Simon, Pierre-Louis Taberna and Florence Duclairoir.
Electrochim. Acta 2019, 296, 882-890
•    Improving the Capacity of Electrochemical Capacitor Electrode by Grafting 2-Aminoanthraquinone over Kynol Carbon Cloth Using Diazonium Chemistry.
David Malka, Ortal Hanna, Tsahi Hauser, Sharon Hayne, Shalom Luski, Yuval Elias, Ran Attias, Thierry Brousse and Doron Aurbach.
J. Electrochem. Soc. 2018, 165, A3342-A3349
•    Ion Sieving Effects in Chemically Tuned Pillared Graphene Materials for Electrochemical Capacitors.
Harish Banda, Barbara Daffos, Sandy Perie, Yves Chenavier, Lionel Dubois, David Aradilla, Stéphanie Pouget, Patrice Simon, Olivier Crosnier, Pierre-Louis Tabema and Florence Duclairoir.
Chem. Mater. 2018, 30, 3040-3047
•    Performance and limitations of Cu2O:Graphene composite electrode materials for aqueous hybrid electrochemical capacitors.
Anne-Lise Brisse, Philippe Stevens, Gwenaelle Toussaint, Olivier Crosnier and Thierry Brousse.
Electrochim. Acta 2018, 279, 161-167
•    Grafting of Quinones on Carbons as Active Electrode Materials in Electrochemical Capacitors.
Thierry Brousse, Charles Cougnon and Daniel Bélanger.
Journal of the Brazilian Chemical Society 2018, 29, 989-997
•    Anthraquinone modification of microporous carbide derived carbon films for on-chip micro-supercapacitors applications.
K. Brousse, C. Martin, A L. Brisse, C. Lethien, P. Simon, P L. Taberna and T. Brousse.
Electrochim. Acta 2017, 246, 391-398
•    Improved electro-grafting of nitropyrene onto onion-like carbon via in situ electrochemical reduction and polymerization: tailoring redox energy density of the supercapacitor positive electrode.
Bihag Anothumakkool, Pierre-Louis Taberna, Barbara Daffos, Patrice Simon, Yuman Sayed-Ahmad-Baraza, Chris Ewels, Thierry Brousse and Joël Gaubicher.
J. Mater. Chem. A 2017, 5, 1488-1494
•    Carbon-based composite materials for supercapacitor electrodes: a review.
Arie Borenstein, Ortal Hanna, Ran Attias, Shalom Luski, Thierry Brousse and Doron Aurbach.
J. Mater. Chem. A 2017, 5, 12653-12672
•    Chloroanthraquinone as a grafted probe molecule to investigate grafting yield on carbon powder.
Annaïg Le Comte, Thierry Brousse and Daniel Bélanger.
Electrochim. Acta 2016, 197, 139-145
•    Electrochemical study of H3PMo12 retention on Vulcan carbon grafted with NH2 and OH groups.
A K. Cuentas-Gallegos, S. Lopez-Cortina, T. Brousse, D. Pacheco-Catalan, E. Fuentes-Quezada, H. Mosqueda and G. Orozco-Gamboa.
J. Solid State Electrochem. 2016, 20, 67-79
•    Spontaneous grafting of 9,10-phenanthrenequinone on porous carbon as an active electrode material in an electrochemical capacitor in an alkaline electrolyte.
A. Le Comte, D. Chhin, A. Gagnon, R. Retoux, T. Brousse and D. Bélanger.
J. Mater. Chem. A 2015, 3, 6146-6156
•    Strategies to Improve the Performance of Carbon/Carbon Capacitors in Salt Aqueous Electrolytes.
Q. Abbas, P. Ratajczak, P. Babuchowska, A. Le Comte, D. Bélanger, T. Brousse and F. Béguin.
J. Electrochem. Soc. 2015, 162, A5148-A5157
•    Effect of the Porous Texture of Activated Carbons on the Electrochemical Properties of Molecule-Grafted Carbon Products in Organic Media.
Estelle Lebègue, Corentin Benoit, Thierry Brousse, Joël Gaubicher and Charles Cougnon.
J. Electrochem. Soc. 2015, 162, A2289-A2295
•    Chemical Modification of Graphene Oxide through Diazonium Chemistry and Its Influence on the Structure-Property Relationships of Graphene Oxide-Iron Oxide Nanocomposites.
Valentina Rebuttini, Enza Fazio, Saveria Santangelo, Fortunato Neri, Gianvito Caputo, Cedric Martin, Thierry Brousse, Frédéric Favier and Nicola Pinna.
Chem.-Eur. J. 2015, 21, 12465-12474
•    Advances on the use of diazonium chemistry for functionalization of materials used in energy storage systems.
Birhanu Desalegn Assresahegn, Thierry Brousse and Daniel Bélanger.
CARBON 2015, 92, 362-381

 

Matériaux pour Systèmes Hybrides

Les activités sur les systèmes hybrides, qui combinent une électrode de batterie avec une électrode capacitive, présentent des compromis intéressant entre batteries et supercondensateurs. Nos travaux actuels portent notamment sur les metal-ion capacitors (Li-ion et Na-ion capacitors entre autre) qui comportent une électrode permettant l’intercalation réversible de cations alcalins ou alcalino-terreux, avec une électrode de carbone qui stocke les charges de manière capacitive à sa surface. Une approche originale pour simplifier l’utilisation de tels systèmes est développée pour assurer la première charge des systèmes étudiés à travers l’utilisation de composés sacrificiels. Les effets de cette stratégie de pré-dopage sont étudiés avec un regard spécifique sur la cyclabilité des dispositifs. Des architectures innovantes pour réaliser de nouveaux types de dispositifs hybrides sont également abordées en lien avec les autres thématiques de l’équipe.

SysHyb500

Synthèse, image MEB et assemblage de cellules en boîte à gants

Thèses :

-    Anne Lise Brisse « Nouveaux matériaux d’électrodes négatives de supercondensateur hybride en milieu aqueux » (2015-2018)
-    Etienne Le Calvez « Etude de matériaux multicationiques pour le stockage électrochimique de l’énergie à haute puissance » (2019-2022)
-    Nicolas Demarthe (2021-2024)

Post-docs/CDD : Bihag Anothumakkool (2014-2017), Pawel Jezowski (2019-2020)

Expertises Electrocatalyse, Chimie du solide, Cristallographie

Projets : ANR ICROSS (2014-2017)

Collaborations : Philippe Poizot et Joël Gaubicher (IMN-ST2E), Jean Le Bideau (IMN-PMN), PUT, TUAT, UCLA, EDF

Références :

•    Cascade-Type Prelithiation Approach for Li-Ion Capacitors.
Bihag Anothumakkool, Simon Wiemers-Meyer, Dominique Guyomard, Martin Winter, Thierry Brousse and Joël Gaubicher.
Adv. Energy Mater. 2019, 9, 1900078
•    Peculiar Li-storage mechanism at graphene edges in turbostratic carbon black and their application in high energy Li-ion capacitor.
Bihag Anothumakkool, Nicolas Dupré, Philippe Moreau, Dominique Guyomard, Thierry Brousse and Joël Gaubicher.
J. Power Sources 2018, 378, 628-635
•    Safe and recyclable lithium-ion capacitors using sacrificial organic lithium salt.
P. Jezowski, O. Crosnier, E. Deunf, P. Poizot, F. Béguin and T. Brousse.
Nat. Mater. 2018, 17, 167-173
•    Stabilizing the Structure of LiCoPO4 Nanocrystals via Addition of Fe3+: Formation of Fe3+ Surface Layer, Creation of Diffusion-Enhancing Vacancies, and Enabling High-Voltage Battery Operation.
Naohisa Okita, Kazuaki Kisu, Etsuro Iwama, Yuki Sakai, Yiyo Lim, Yusuke Takami, Moulay Tahar Sougrati, Thierry Brousse, Patrick Rozier, Patrice Simon, Wako Naoi and Katsuhiko Naoi.
Chem. Mater. 2018, 30, 6675-6683
•    Lithium rhenium(VII) oxide as a novel material for graphite pre-lithiation in high performance lithiumion capacitors.
P. Jezowski, K. Fic, O. Crosnier, T. Brousse and F. Béguin.
J. Mater. Chem. A 2016, 4, 12609-12615
•    Use of sacrificial lithium nickel oxide for loading graphitic anode in Li-ion capacitors.
P. Jezowski, K. Fic, O. Crosnier, T. Brousse and F. Béguin.
Electrochim. Acta 2016, 206, 440-445
•    Ultrafast charge-discharge characteristics of a nanosized core-shell structured LiFePO4 material for hybrid supercapacitor applications.
Katsuhiko Naoi, Kazuaki Kisu, Etsuro Iwama, Shota Nakashima, Yuki Sakai, Yuki Orikasa, Philippe Leone, Nicolas Dupre, Thierry Brousse, Patrick Rozier, Wako Naoi and Patrice Simon.
Energy Environ. Sci. 2016, 9, 2143-2151

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