Transitions de phase ELECTROnique de matériaux moleculaires controllées par PHONONIQUE non-linéaire
(Projet-ANR-19-CE30-0004)

Octobre 2019 - Mars 2024

Partenaire IMN du projet : Bernard HUMBERT  (équipe PMN)

Coordinateur :
Institut de Physique (IPR Rennes)
Partenaires :
Centre de physique théorique (CPhT Marseille)
Flatiron Institute / Center for Computational Quantum Physics

Personnels IMN impliqués :
Maxime BAYLE (MC UNIV), Laurent CARIO (DR CNRS), Benoit CORRAZE (MC UNIV),
Etienne JANOD (DR CNRS), Jean-Yves MEVELLEC (IR CNRS), Sophie QUILLARD (MC UNIV)

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Les transitions de phase photo-induites, initiées par une impulsion optique intense, permettent un contrôle ultra-rapide des propriétés physiques des matériaux par la lumière (2 eV). Cependant, la dissipation de chaleur et l'élévation de température limitent le contrôle des mouvements atomiques cohérents et des fonctions des matériaux. Il est alors nécessaire de trouver d'autres moyens pour piloter les matériaux à l'aide d'excitation optique de plus basse énergie. Cependant, l'activation par la lumière de modes de réseau "mous", pilotant des transitions de phase par instabilité de réseau, n'est pas toujours optiquement possible de façon directe, en raison de la plage de fréquences et / ou de la symétrie des modes interdisant des transitions optiques.

Nous proposons ici d’explorer les possibilités fascinantes offertes par la Phononique Non-Linéaire (Non-Linear Phononics=NLP) pour contrôler les matériaux moléculaires fonctionnels. La NLP utilise des excitations intenses dans le domaine infrarouge (0,2 eV) pour exciter un mode polaire QIR haute fréquence avec une grande amplitude, capable de se coupler par des termes non linéaires (anharmoniques) et d'activer des "modes mous" capables d'induire une transition de phase. La moyenne temporelle <QIR2> du mode excité crée un potentiel dynamique "effectif", rectifiant le champ de phonons et pilotant adiabatiquement le mode "mou", ce qui peut modifier de façon considérable les positions atomiques et même créer une nouvelle phase, avec différents ordres structuraux et électroniques. Ce processus se produit de manière abrupte, à l’échelle de temps de la période d'oscillation des phonons. Ainsi, il est possible de briser la symétrie en faisant évoluer le système vers un état plus ordonné, ce qui permet de revisiter le vieil adage "la structure fait la fonction". Ce nouveau champ d'investigation ne fait qu'émerger et la phononique non-linéaire n'a été utilisée principalement que sur quelques matériaux inorganiques.

Compte tenu de nos prédictions théoriques attrayantes, de nos capacités expérimentales et de la technologie dont nous disposons, adaptée à ce défi, nous proposons de développer la phononique non linéaire, pour le contrôle des transitions de phase électroniques dans les matériaux moléculaires, qui constituent de grandes ressources en terme de fonctionnalités variées. Ils présentent des instabilités originales entre états électroniques moléculaires (charge, spin,…), qui sont fortement couplées aux distorsions structurales des molécules et du réseau, et qui en font des candidats idéaux pour tester ce nouveau concept en matière condensée.

Notre approche, qui consiste à combiner nos expertises théorique et expérimentale en science des matériaux, semble être une stratégie efficace et attrayante pour explorer différents types de couplage entrant en jeu, et différents processus physiques derrière le contrôle par NLP de transitions de phase. ELECTROPHONE bénéficiera de l’expertise complémentaire des différents partenaires, car le développement de ce projet ambitieux nécessite une connaissance parfaite de la structure cristalline, des phonons et de la symétrie, des calculs des modes intra et intermoléculaires, ainsi que de la description théorique de leurs couplages et enfin des expériences de phononique non linéaire utilisant des techniques ultra-rapides résolues en temps. Notre objectif ultime consiste à développer une nouvelle image physique de la phononique non linéaire dans des matériaux présentant des transitions de phase électronique, via les collaborations majeures entre les expérimentateurs et les théoriciens du projet.