Simulation et développement de qubits d’azafullerene sur substrat de diamant
Résumé : Azafullerene (C59N) est une molécule active en spin, espèce radicalaire, de la famille des fullerènes. Le spin ½ délocalisé sur la cage est un système à deux niveaux manipulable comme un qubit. La stabilité du C59N est amélioré en utilisant une molécule protectrice, le [10]CPP, par interaction non-covalente supramoléculaire ces deux molécules forment le complexe C59N⊂[10]CPP. Cette structure possède les mêmes caractéristiques de spin que l’azafullerene, tout en étant stable à température ambiante pendant des années. C’est pourquoi C59N⊂[10]CPP est prometteur dans le domaine de l’électronique moléculaire, les procédés d’informations quantiques (QIP) et les nano-aimants. Notamment, nous étudions l’implémentation d’un système de mesure du spin moléculaire par fluorescence de défauts colorés dans le diamant.
Dans cette thèse, le calcul des premiers principes par théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) permet de réveler la stabilité électronique (charge et spin) du C59N et le centre NV dans le diamant. La microscopie par fluoresence de centre NV renseigne sur les caractéristiques du C59N et révèle une instabilité de charge dépendant de la chimie de surface du diamant. Nous étudions les surface tels que Au(111), Ag(111), FeO(001) et le graphène, sur lesquelles des dépots de [10]CPP puis C59N sont réalisés pour créer une monocouche de C59N⊂[10]CPP. Les dépots sont caratérisés par STM, XPS et NEXAFS, ils révèlent des structures complexes et variables où la structure de C59N⊂[10]CPP est dépendante des conditions de dépôts et de recuits. Le complexe supramoléculaire conserve son activité de spin dépendant de la surface utilisée.
Mots clés : ab-initio, théorie fonctionnelle de la densité, complexe supramoléculaire, défaut de couleur, centre NV, résonance magnétique
Simulation and development of azafullerene qubits on diamond substrates
Abstract : Azafullerene (C59N) is a spin-active molecule, a radical species, from the fullerene family. The delocalised spin ½ on the cage is a two-level system manipulable as a qubit. The stability of C59N is improved by using a protective molecule, [10]CPP; through non-covalent supramolecular interaction, these two molecules form the C59N⊂[10]CPP complex. This structure retains the same spin characteristics as azafullerene, while being stable at room temperature for years. This is why C59N⊂[10]CPP is promising in the field of molecular electronics, quantum information processes (QIP), and nanomagnets. In particular, we are studying the implementation of a molecular spin measurement system using fluorescence from colour centres in diamond.
In this thesis, first-principles calculations using density functional theory (DFT) reveal the electronic stability (charge and spin) of C59N and the NV centre in diamond. Fluorescence microscopy of the NV centre provides information on the characteristics of C59N and reveals a charge instability depending on the surface chemistry of diamond. We study surfaces such as Au(111), Ag(111), FeO(001), and graphene, on which deposits of [10]CPP and then C59N are made to create a monolayer of C59N⊂[10]CPP. The deposits are characterised by STM, XPS, and NEXAFS; they reveal complex and variable phases where the structure of C59N⊂[10]CPP depends on the deposition and annealing conditions. The supramolecular complex retains its spin activity depending on the surface used.
Keywords : ab-initio, density functional theory, supramolecular complex, colour centre, NV centre, magnetic resonance
